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吉林大學(xué)王貴賓教授團(tuán)隊(duì) Nano Lett. : 高彈性、抗疲勞凝膠電解質(zhì)的制備及性能研究
2025-03-04  來源：高分子科技

  柔性電解質(zhì)是可拉伸/可壓縮超級(jí)電容器的核心組件，其性能直接關(guān)系到器件的綜合性能。常用的凝膠電解質(zhì)通常由氫鍵、共價(jià)鍵等交聯(lián)而成。由氫鍵相互作用形成的凝膠電解質(zhì)在受到外力作用時(shí)，很難快速恢復(fù)到初始狀態(tài)。相比之下，通過共價(jià)交聯(lián)形成的凝膠電解質(zhì)在一定的形變范圍內(nèi)可以表現(xiàn)出良好的彈性。然而，當(dāng)形變超過材料的承受范圍時(shí)，其結(jié)構(gòu)會(huì)受到不可逆的損傷？傮w而言，在不妥協(xié)彈性的情況下提高機(jī)械強(qiáng)度仍然是一個(gè)亟待解決的問題。研究表明，通過優(yōu)化交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)制備的凝膠電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械性能和高柔韌性。與此同時(shí)，抗疲勞性也是凝膠電解質(zhì)的一個(gè)重要性能。根據(jù)目前的報(bào)道，盡管柔性電解質(zhì)在柔韌性和抗疲勞性方面的研究取得了重大突破，但能夠同時(shí)兼具良好的柔韌性、抗疲勞性和高離子傳導(dǎo)率的水凝膠電解質(zhì)仍然很少。


  有鑒于此，吉林大學(xué)王貴賓教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種通過乳液聚合制備的聚丙烯酸丁酯（PBA）乳液微球，并將其作為疏水締合中心引入PVA/ PAAm雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，其中PBA乳液微球表面未反應(yīng)的雙鍵可以作為交聯(lián)點(diǎn)進(jìn)一步與丙烯酰胺進(jìn)行交聯(lián)，同時(shí)因其疏水性可以有效地吸附疏水單體甲基丙烯酸十六酯（HMA），從而成功制備了一種雙網(wǎng)絡(luò)凝膠電解質(zhì)。得益于上述作用機(jī)制，電解質(zhì)在保持良好彈性的同時(shí)，機(jī)械強(qiáng)度顯著提升，表現(xiàn)出良好的抗疲勞能力。將其與鉬酸銨摻雜的聚吡咯電極組裝，制備了可拉伸/壓縮超級(jí)電容器，器件在0.2 mA cm-2的電流密度下，面積電容可以達(dá)到288.9 mF cm-2，能量密度可以達(dá)到57.4 μWh cm-2；在10.0 mA cm-2的電流密度下，面積電容依舊可以達(dá)到120.4 mF cm-2，功率密度高達(dá)2907.9 μW cm-2。器件在200%的拉伸形變下，經(jīng)過1000次拉伸-釋放循環(huán)，比電容保持率可以達(dá)到64.5%，在80%的壓縮形變下，經(jīng)過1000次壓縮-釋放循環(huán)，比電容保持率可以達(dá)到68.7%。本項(xiàng)研究工作為設(shè)計(jì)構(gòu)筑新型的凝膠電解質(zhì)及可拉伸/壓縮超級(jí)電容器提供了新的思路。



  相關(guān)工作以“Stretchable/Compressible Supercapacitors Based on High-Elasticity and Fatigue-Resistant Hydrogel Electrolyte Cross-Linked by Hydrophobic Nanospheres”為題發(fā)表在Nano Letters期刊上。吉林大學(xué)碩士生康貴達(dá)為論文第一作者，魯楠博士為共同第一作者。吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院特種工程塑料教育部工程研究中心王貴賓教授為論文的通訊作者，吉林大學(xué)王晟道博士為共同通訊作者。


  此前，王貴賓教授團(tuán)隊(duì)已在《Journal of Colloid and Interface Science》和《Chemical Engineering Journal》等知名期刊上發(fā)表了多篇關(guān)于水凝膠電解質(zhì)的研究論文，如“Journal of Colloid and Interface Science 586 (2021) 110–119”、“Journal of Colloid and Interface Science 608 (2022) 1619–1626”以及“Chemical Engineering Journal 475 (2023) 146378”等。本研究工作是王貴賓教授團(tuán)隊(duì)在水凝膠電解質(zhì)領(lǐng)域取得的又一重大科研成果。


圖1 DN-MMs水凝膠電解質(zhì)合成示意圖


  通過對(duì)比化學(xué)交聯(lián)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠（DN）和聚丙烯酸丁酯（PBA）乳液微球交聯(lián)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠（DN-MMs）的機(jī)械性能，充分說明聚丙烯酸丁酯乳液微球（MMs）可以有效提升凝膠電解質(zhì)的強(qiáng)度和韌性，同時(shí)MMs可以作為能量耗散中心，有效地分散外部應(yīng)力，維持凝膠電解質(zhì)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。DN-MMs水凝膠電解質(zhì)也具有優(yōu)異的彈性和抗疲勞性能，可以作為電解質(zhì)用于柔性可拉伸/壓縮超級(jí)電容器。


圖2 DN和DN-MMs機(jī)械性能比較


  DN-MMs水凝膠電解質(zhì)具有優(yōu)異的拉伸性能，區(qū)別于傳統(tǒng)的粘彈性材料，表現(xiàn)出類似于橡膠的彈性行為。同時(shí)DN-MMs水凝膠電解質(zhì)可以承受近千次的循環(huán)拉伸而不會(huì)進(jìn)一步產(chǎn)生疲勞損傷。


圖3 DN-MMs水凝膠電解質(zhì)的機(jī)械拉伸性能


  DN-MMs水凝膠電解質(zhì)在循環(huán)壓縮狀態(tài)下，內(nèi)部結(jié)構(gòu)依據(jù)保持穩(wěn)定，同樣具有優(yōu)異的抗疲勞性能。


圖4 DN-MMs水凝膠電解質(zhì)的機(jī)械壓縮性能


  器件在50%的拉伸形變下，經(jīng)過1000次循環(huán)，器件的電容保持率可以達(dá)到~90%，在100%的拉伸形變下，在1000次循環(huán)之后，其電容保持率也可以達(dá)到~80%，進(jìn)一步將拉伸形變?cè)黾拥?/span>200%，在循環(huán)之后器件的電容保持率依舊可以達(dá)到~65%。


圖5 基于DN-MMs水凝膠電解質(zhì)的可逆拉伸柔性超級(jí)電容器的電化學(xué)性能


  在20%的壓縮形變下，經(jīng)過1000次循環(huán)，器件的電容保持率可以達(dá)到~91%，在50%的壓縮形變下，在1000次循環(huán)之后，其電容保持率也可以達(dá)到~83%，進(jìn)一步將壓縮形變?cè)黾拥?/span>80%，在循環(huán)之后器件的電容保持率依舊可以達(dá)到~70%。


圖6 基于DN-MMs水凝膠電解質(zhì)的可逆壓縮柔性超級(jí)電容器的電化學(xué)性能


  本研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（No. 22075096， U23A20586）和吉林省科技發(fā)展計(jì)劃（20220201104GX，YDZJ202203CGZH028）的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05904


  王貴賓教授課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/guibin_wang

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（責(zé)任編輯：xu）
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