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3.6 大變形后的結(jié)晶

    證據(jù)表明，纏結(jié)熔體高斯鏈的拓?fù)潢P(guān)系可以隨著較大的外部變形從平衡態(tài)轉(zhuǎn)變。這種拓?fù)渥兓蛟S無(wú)法被任何線性響應(yīng)特征表述，但是結(jié)晶動(dòng)力學(xué)可能會(huì)強(qiáng)烈地依賴于不同鏈間的相互構(gòu)象分布。因此，深入理解分子鏈纏結(jié)狀態(tài)下的大變形會(huì)促進(jìn)形變-誘導(dǎo)聚合物結(jié)晶領(lǐng)域的發(fā)展。尤其是屈服后的不均勻剪切，將會(huì)影響最終的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。

3.7 加工流動(dòng)性

    聚合物流變學(xué)按定義，只關(guān)心簡(jiǎn)單且具有明確幾何形態(tài)的物體的變形和流動(dòng)行為。近年來(lái)用PTV法監(jiān)測(cè)的剪切應(yīng)變速率與剪切應(yīng)力間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)他們之間缺少一一對(duì)應(yīng)，于是基于本構(gòu)方程的傳統(tǒng)方法對(duì)加工流動(dòng)的描述大概不可靠。有必要直接監(jiān)測(cè)變形場(chǎng)和加工條件下的大分子鏈纏結(jié)狀態(tài)，比如，料桶(儲(chǔ)料器)中聚合物的變形和流動(dòng)，從料桶到口模,口模入口和出口的狀態(tài)等。

3.8 基于連續(xù)介質(zhì)模型的數(shù)學(xué)模擬

    以本構(gòu)方程為基礎(chǔ)的有限元數(shù)值模擬高分子流體的流動(dòng)行為，已經(jīng)有了很長(zhǎng)的歷史，其與用黏性流體方程(Navier-Stokes equation-NSE)描述湍流類似。水在湍流狀態(tài)下的材料參數(shù)，如密度和黏度，在時(shí)間順序和空間位置上是恒定不變的。把纏結(jié)聚合物流體看做連續(xù)介質(zhì)模型，傳統(tǒng)方法也是把它們看作在時(shí)間順序和空間位置上有恒定不變的本構(gòu)方程參數(shù)。麥克斯維模型是最簡(jiǎn)單的例子，其他的本構(gòu)模型也類似。與麥克斯韋模型的線性微分方程描述不同的是，其他模型更復(fù)雜，通常涉及非線性方程。這種非線性連續(xù)性介質(zhì)模型具有豐富的數(shù)學(xué)性質(zhì)，它給出諸多復(fù)雜的流動(dòng)類型。來(lái)自我們實(shí)驗(yàn)室的結(jié)果表明，在加工流動(dòng)過程中也出現(xiàn)剪切帶特征，這對(duì)把聚合物流體看作連續(xù)性介質(zhì)的說(shuō)法是一種挑戰(zhàn)。

3.9 分子模擬

    用計(jì)算機(jī)上的分子模擬來(lái)描述高分子纏繞體中有限內(nèi)聚力的存在這樣的概念將十分有效。我們認(rèn)識(shí)的繼續(xù)發(fā)展將受益于多種計(jì)算機(jī)模擬，比如分子動(dòng)力學(xué)(MD)和布朗動(dòng)力學(xué)(BD)。新效應(yīng)和新概念將會(huì)出現(xiàn)于經(jīng)過周密思考的計(jì)算機(jī)實(shí)驗(yàn)中并指導(dǎo)我們提出新一代理論。MD 和BD 模擬不必僅局限于流變學(xué)家所考慮的標(biāo)準(zhǔn)幾何形狀上。比如，描述纏結(jié)鏈如何從料筒進(jìn)入狹窄流道就可能很有啟發(fā)。

3.10 理論挑戰(zhàn)

    在力學(xué)性能上，兩大主要現(xiàn)象對(duì)我們的認(rèn)知是具有挑戰(zhàn)性的：湍流和斷裂。解NSE就可以研究流體的湍流。固體的斷裂并不服從于簡(jiǎn)單通用的數(shù)學(xué)描述。我認(rèn)為另一大類現(xiàn)象也同樣難解：黏彈性材料在大變形下的屈服。纏結(jié)聚合物流體是其中的重要代表。在粗略的連續(xù)水平上，我們需要使用統(tǒng)一的數(shù)學(xué)語(yǔ)言或框架來(lái)描述當(dāng)纏結(jié)聚合物在經(jīng)歷由突然的初始形變所引起的屈服后， 從彈性形變到塑性流動(dòng)的轉(zhuǎn)變。在更加復(fù)雜的水平上，我們需要具體描述體系的結(jié)構(gòu)隨時(shí)間在空間的變化，從而建立處理非均勻形變的框架。在分子水平，我們必須充分地定量分析分子間作用力，這個(gè)作用力在管形理論中被近似為一個(gè)剛性的管子。我們希望用不同分子鏈的拓?fù)渑帕衼?lái)形象的描述這種相互作用。內(nèi)聚力在纏結(jié)流體中的重要性需要在下一個(gè)層面的分子理論中闡明。這個(gè)理論應(yīng)給出屈服的臨界條件。為了描述屈服能否導(dǎo)致不均勻的內(nèi)聚破壞，還需將分子理論(只適用于均勻體系)和宏觀計(jì)算結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性的方法結(jié)合起來(lái)。此處，深入研究固體斷裂力學(xué)問題和當(dāng)前主題(即纏結(jié)聚合物流體在快速大形變下的屈服和破損)二者的聯(lián)系，也許對(duì)拓展這兩個(gè)領(lǐng)域都有好處。