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  高強(qiáng)度可變形水凝膠在很多領(lǐng)域都有著較多的應(yīng)用，可作為人工肌肉、微流體閥門(mén)、生物組織支架、藥物釋放體系等。但是，大多數(shù)已報(bào)道的可變形水凝膠制備過(guò)程復(fù)雜，變形速率和變形形狀難以控制。同時(shí)，由于目前易變形的水凝膠的機(jī)械強(qiáng)度都不高，而機(jī)械強(qiáng)度高的水凝膠又不易變形，這種現(xiàn)狀限制了可變形水凝膠的大規(guī)模應(yīng)用。因此制備出一種既具備高力學(xué)性能，又能實(shí)現(xiàn)迅速響應(yīng)、精準(zhǔn)變形的智能水凝膠器件仍有很大的挑戰(zhàn)。

  最近，北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院汪輝亮教授課題組報(bào)道了一種利用銅離子與含咪唑基水凝膠的高強(qiáng)絡(luò)合作用制備出可精確控制變形的高機(jī)械強(qiáng)度水凝膠。

  如圖1，他們首先通過(guò)快速便捷的紫外光引發(fā)聚合制備得到聚（丙烯酰胺-co-乙烯基咪唑）（Poly(AAm-co-VI)水凝膠，記為PAV-x/y水凝膠，其中x與y分別為丙烯酰胺與乙烯基咪唑的摩爾濃度）。再將其依次浸泡在CuSO₄水溶液和去離子水中，最終達(dá)到溶脹平衡（命名為Cu-PAV-x/y水凝膠）。Cu ²⁺與咪唑基的絡(luò)合大大增加了水凝膠的交聯(lián)密度，而長(zhǎng)時(shí)間浸泡為聚合物的鏈段運(yùn)動(dòng)提供了足夠的時(shí)間，從而使Cu ²⁺的配位數(shù)更高。這種作用使Cu-PAV水凝膠體積明顯收縮，顏色變得更藍(lán)。

圖1.（a）PAV和Cu-PAV水凝膠的制備過(guò)程和形成機(jī)理。（b-d）制備的PAAm和PAV水凝膠（b）、CuSO₄溶液浸泡后的Cu-PAV水凝膠（c）以及最終在去離子水中達(dá)到溶脹平衡的Cu-PAV水凝膠（d）的照片。

  同時(shí)，Cu²⁺與咪唑基團(tuán)的強(qiáng)絡(luò)合作用極大地增強(qiáng)了Cu-PAV水凝膠的機(jī)械性能，并且隨著VI含量的增加而增強(qiáng)（圖2）。其拉伸強(qiáng)度、彈性模量、韌性和斷裂能分別高達(dá)7.7 ± 0.76 MPa、15.4 ± 1.2 MPa、23.2 ± 2.5 MJ m^-3和22.1 ± 2.3 kJ m^-2，Cu-PAV水凝膠的拉伸強(qiáng)度和彈性模量分別是對(duì)應(yīng)PAV水凝膠的3-64和2-192倍。此外，循環(huán)拉伸測(cè)試表明Cu-PAV水凝膠具有更有效的耗能機(jī)理，在外力的作用下Cu²⁺與咪唑基的絡(luò)合破裂，從而有效地耗散了能量。

圖2. (a, b) PAV（a）及Cu-PAV（b）水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變（σ_t-ε_t）曲線。（c, d）PAV及Cu-PAV 水凝膠的彈性模量（E）（c）和拉伸強(qiáng)度（σ_b）（d）。

  Cu ²⁺與咪唑基絡(luò)合導(dǎo)致水凝膠交聯(lián)度增大，從而引起溶脹性能改變，利用這一性質(zhì)可實(shí)現(xiàn)凝膠的可控變形。在原始PAV水凝膠一側(cè)表面涂上Cu²⁺溶液，Cu²⁺與該側(cè)凝膠表面咪唑基的絡(luò)合作用增大其交聯(lián)度，導(dǎo)致凝膠兩側(cè)在去離子水中具有不同的溶脹速度，從而驅(qū)動(dòng)凝膠發(fā)生彎曲變形。通過(guò)控制Cu²⁺溶液濃度和涂覆時(shí)間，可以調(diào)節(jié)Cu²⁺滲透入凝膠的量和厚度，通過(guò)在凝膠不同位置和不同形狀凝膠表面的涂覆，可以實(shí)現(xiàn)凝膠從1D到2D和2D到3D的各種變形（圖3）。此外，利用Cu ²⁺與咪唑基的絡(luò)合作用并結(jié)合該組首創(chuàng)的離子轉(zhuǎn)移印花(Ion Transfer Printing, ITP)技術(shù)（Adv. Funct. Mater., 2016, 26, 4491-4500）和離子噴墨打印（Ion-inkjet-printing, IIP）技術(shù)（Adv. Funct. Mater., 2017, 27, 1701962），可以便捷地大規(guī)模改變各種形狀凝膠的局部交聯(lián)度并對(duì)凝膠的形變進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控。

圖3.（a）Cu-PAV-5/1水凝膠和（b）單面涂Cu²⁺的PAV-5/1水凝膠的SEM圖像及橫截面的Cu元素分布圖。（c）經(jīng)過(guò)不同濃度的Cu²⁺溶液、不同涂覆時(shí)間處理后的PAV-5/1水凝膠Cu ²⁺層的橫截面顯微照片。（c）經(jīng)過(guò)表面Cu²⁺處理后的水凝膠發(fā)生1D到2D和2D到3D的變形展示。

  該工作的第一作者為北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士畢業(yè)生焦晨（目前在德國(guó)Leibniz-Institute für Polymerforschung Dresden攻讀博士學(xué)位），共同第一作者為碩士畢業(yè)生張佳楠，通訊作者為汪輝亮教授。該項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)發(fā)展計(jì)劃的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c13654

  DOI：10.1021/acsami.0c13654