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  子彈出膛，動(dòng)力來(lái)源于腔體內(nèi)彈藥燃燒產(chǎn)生的高壓氣體�；鸺l(fā)射，依賴于推進(jìn)劑產(chǎn)生的逆向高速熱氣流動(dòng)力。而粒子液-液界面自組裝(即粒子從體相中游離分散的狀態(tài)到達(dá)界面以密集組裝體形式存在)過(guò)程中，卻需要 “跋山涉水”，僅有少量“佼佼者粒子”通過(guò)克服動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘，組裝于界面。那么，如果在納米粒子界面自組裝過(guò)程中，給予強(qiáng)大的“燃料動(dòng)力”，是否可以最大限度克服動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘，實(shí)現(xiàn)超快速界面自組裝呢？基于這樣的思想，界面超快速自組裝能否開(kāi)發(fā)成一種普適性的單層納米粒子薄膜工程化技術(shù)呢？ 

  遺憾的是，由于難以克服的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘，傳統(tǒng)液-液界面自組裝往往呈現(xiàn)耗時(shí)、重復(fù)性差、無(wú)法大面積制備、粒子組裝可控性差、組裝效率低等不足，并導(dǎo)致納米粒子界面自組裝尚未用于納米薄膜工程化技術(shù)開(kāi)發(fā)，進(jìn)而限制其在傳感、顯示、光電器件等領(lǐng)域的功能應(yīng)用。

  那么，克服動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘的驅(qū)動(dòng)力來(lái)源于哪里呢？納米粒子的界面自組裝過(guò)程是受動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)協(xié)同調(diào)控的(圖1a)。納米粒子疏水性(θ)在動(dòng)力學(xué)及熱力學(xué)調(diào)控組裝的過(guò)程中，扮演著舉足輕重的角色。而傳統(tǒng)液-液界面自組裝中，粒子接觸角的調(diào)控范圍較小(~90°)，難以提供強(qiáng)大的驅(qū)動(dòng)力來(lái)克服動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘。

  鑒于此，杭州師范大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)院黃又舉教授團(tuán)隊(duì)在納米粒子界面超快速宏觀大面積組裝領(lǐng)域取得重大突破，相關(guān)研究工作以 “Instant Interfacial Self-Assembly for Homogeneous Nanoparticle Monolayer Enabled Conformal ‘lift on’ Thin Film Technology”為題發(fā)表在Science Advances （2021, 7, eabk2852）上。

  研究者發(fā)現(xiàn)，在納米粒子組裝體系中引入具有超低表面能的全氟分子(全氟癸硫醇)，賦予納米粒子超高接觸角(>130°)，將動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘降低至極限，可以在5秒內(nèi)實(shí)現(xiàn)超快速、宏觀大面積、二維單層膜組裝結(jié)構(gòu)的構(gòu)建(圖1b, c)。值得一提的是，超過(guò)粒子所需配體1000倍的全氟分子用量，不僅提供了粒子超快速組裝的強(qiáng)大“燃料動(dòng)力”，全氟分子間的范德華力及疏水力作用為粒子單層密集組裝起到了決定性作用。而且，組裝面積可滿足工程技術(shù)成本要求(>4英寸)，達(dá)工程應(yīng)用級(jí)別(4.3英寸)，粒子成膜利用率高達(dá)98.5%。與傳統(tǒng)局限性界面自組裝不同，這種組裝技術(shù)可普適到多種納米及微米粒子的快速大面積界面自組裝。不同形貌、不同種類及表面性質(zhì)的貴金屬納米粒子(正電Au NPs, 負(fù)電Au NPs, Ag NPs, 納米金棒)、核殼結(jié)構(gòu)(Au NPs@PANI)、氧化物(SiO₂, Fe₃O₄)、碳材料(CNTs)、量子點(diǎn)(CQDs)、聚合物(聚苯乙烯微球)等均可通過(guò)這種超快速界面組裝技術(shù)，獲得宏觀大面積二維組裝結(jié)構(gòu)。

  更有趣的是，這種單層膜均勻二維膜有讓人意想不到的轉(zhuǎn)移及轉(zhuǎn)印性能！納米薄膜制造技術(shù)是現(xiàn)代工程中必不可少的制造手段。黃又舉教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)一種“lift-on”策略，可實(shí)現(xiàn)自組裝單層膜到任意基底上的無(wú)損轉(zhuǎn)移。基于全氟修飾的納米粒子單層膜與PDMS印章的低界面能釋放速率，該單層膜在不同的基材(PDMS、塑料、玻璃、紙張等)表面都有優(yōu)異的保形涂覆性能。薄膜結(jié)構(gòu)的共形加工（Conformal engineering）對(duì)于實(shí)現(xiàn)新型結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系至關(guān)重要，為實(shí)現(xiàn)柔性可穿戴設(shè)備和電子的穩(wěn)定傳感/驅(qū)動(dòng)性能奠定了堅(jiān)實(shí)的幾何結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。然而，材料本身性質(zhì)、可擴(kuò)展性及繁瑣的加工步驟等問(wèn)題嚴(yán)重制約了規(guī)�；圃斓膹V泛應(yīng)用。針對(duì)上述難題，研究者提出了基于全氟誘導(dǎo)粒子界面自組裝的薄膜工程化技術(shù)手段，可實(shí)現(xiàn)薄膜的宏觀和微觀圖案打印（圖2a）。同時(shí)，基于液-液界面納米粒子二維膜的分子捕獲特性及強(qiáng)大的自愈性能，研究者制備了功能性熒光圖案，在高分辨熒光防偽的領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)異的應(yīng)用前景。

 圖2. 基于納米粒子界面自組裝的薄膜工程技術(shù)：（a）宏觀及微觀圖案的保形打印技術(shù)；（b）功能化高分辨熒光微圖案的制備。

  這一項(xiàng)工作不僅最大限度地突破了傳統(tǒng)界面自組裝過(guò)程中的能量勢(shì)壘障礙，實(shí)現(xiàn)了諸多優(yōu)勢(shì)如宏觀大面積、超快速、高粒子利用率、高普適性的、粒子密集均一排列于一體的完美組裝體系的構(gòu)建，更為重要的是，這種基于納米粒子界面自組裝的薄膜技術(shù)，突破了傳統(tǒng)膜技術(shù)材料限制、高成本、高精密儀器及苛刻人員要求等瓶頸，成為了一種新型的薄膜技術(shù)手段，為拓展其在生物傳感、柔性器件、光電顯示等領(lǐng)域應(yīng)用前景奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

  該工作第一作者為宋麗平博士（中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)與杭州師范大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士后）和英國(guó)諾森比亞大學(xué)徐斌教授，杭州師范大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)院黃又舉教授為通訊作者，杭州師范大學(xué)為第一單位。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（51873222, 52111530128）、浙江省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（Z22B055324）、安徽省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（202004g01020016, 202104g01020009）及杭州師范大學(xué)啟動(dòng)基金（4095C5021920452）等項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abk2852

黃又舉教授簡(jiǎn)介

  黃又舉，博士，教授，博士生導(dǎo)師。2010年在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲博士學(xué)位，師從李良彬教授。2010-2014年，在新加坡南洋理工大學(xué)做博士后。2014-2019年，在中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所任項(xiàng)目研究員。2017-2018年，在德國(guó)馬普所高分子所做訪問(wèn)學(xué)者。2019年9月至今，以卓越人才計(jì)劃入職杭州師范大學(xué)，組建納米生物傳感器關(guān)鍵材料課題組。團(tuán)隊(duì)目前有3名教師，1名博士后，2名實(shí)驗(yàn)助理，2名進(jìn)修醫(yī)生，15名研究生。黃又舉教授長(zhǎng)期從事功能高分子材料、膠體與表面科學(xué)、生物與食品安全檢測(cè)等多學(xué)科交叉領(lǐng)域的研究工作。圍繞納米生物傳感器中核心材料和關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，發(fā)展了一系列新型納米生物檢測(cè)監(jiān)測(cè)技術(shù)，并探索了在食品安全、環(huán)境和生物醫(yī)療領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究與產(chǎn)業(yè)化。相關(guān)工作發(fā)表SCI論文150余篇，其中以第一/通訊作者在Science Advances，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，Advanced Functional Materials，ACS Nano，Biomaterials等國(guó)際知名期刊發(fā)表SCI 論文80余篇。被引用5800余次，H因子為40。以第一發(fā)明人授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利15件。作為主要起草人，起草浙江省團(tuán)隊(duì)標(biāo)準(zhǔn)2項(xiàng)。主持國(guó)家省部級(jí)等項(xiàng)目20余項(xiàng)，包括4項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金�；谏鲜龉ぷ鳎S又舉教授入選了浙江省海外高層次人才計(jì)劃特聘專家（2016）、中國(guó)化學(xué)會(huì)青年化學(xué)家元素周期表代言人（2019）、浙江省高校領(lǐng)軍人才（2020）、浙江省高等學(xué)�！霸菏拷Y(jié)對(duì)培養(yǎng)青年英才計(jì)劃”（2020），以及首屆浙江省青年科技英才（2021）。

  下載：Instant Interfacial Self-Assembly for Homogeneous Nanoparticle Monolayer Enabled Conformal ‘lift on’ Thin Film Technology