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南卡羅來(lái)納大學(xué)王輝教授課題組《ACS AMI》:聚多巴胺膠體粒子 - 具有光熱性能的貴金屬納米催化劑載體
2022-04-14  來(lái)源：高分子科技

  聚多巴胺是一種多功能的仿生高分子材料。聚多巴胺一方面具有類(lèi)似于天然黑色素的寬帶光吸收性能，另一方面又對(duì)多種固體材料的表面具有非選擇性的強(qiáng)黏附特性，可模擬軟體動(dòng)物所分泌的吸附蛋白的功能。用聚多巴胺膠體粒子做為貴金屬納米催化劑的載體， 不僅可以使超小尺寸的金屬納米顆粒均勻穩(wěn)定地分散在載體表面，而且材料的催化效率還可以通過(guò)光熱傳導(dǎo)而得到進(jìn)一步的提升。


  近日，美國(guó)南卡羅來(lái)納大學(xué)(University of South Carolina)王輝教授課題組將聚多巴胺所特有的寬帶光吸收、高效光熱轉(zhuǎn)化和表面黏附的功能相結(jié)合，成功把亞微米尺度的聚多巴胺膠體粒子發(fā)展為金屬鈀納米催化劑的載體，從而在可見(jiàn)和近紅外光照射條件下充分利用光熱效應(yīng)來(lái)增強(qiáng)異相催化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)。

 

圖一：尺寸可控的聚多巴胺顆粒的透射電鏡圖片(A-E)。粒徑與多巴胺單體濃度之間的關(guān)系(F)。不同尺寸的聚多巴胺顆粒的消光光譜(G)、摩爾吸光度(H)和消光效率(I)。單色激光照射下的溫度變化曲線(J)和光熱轉(zhuǎn)換效率(K)。


  在弱堿性的水相環(huán)境中，多巴胺單體于室溫下就可以發(fā)生自聚合反應(yīng)，從而形成單分散的聚多巴胺球形膠體顆粒。通過(guò)調(diào)節(jié)多巴胺單體的濃度，可以對(duì)聚多巴胺膠體顆粒的尺寸在亞微米尺度上(100-500納米范圍內(nèi))進(jìn)行精準(zhǔn)的調(diào)控。不同尺寸的聚多巴胺膠體顆粒在紫外、可見(jiàn)和近紅外區(qū)均有光吸收，吸光度隨光波長(zhǎng)的增大而逐漸衰減，與太陽(yáng)光的譜學(xué)特征完全吻合。在整個(gè)紫外、可見(jiàn)和近紅外波段內(nèi)，聚多巴胺顆粒都是高性能的光吸收材料，來(lái)自光散射的干擾幾乎可以忽略不計(jì)。因此聚多巴胺是一種高效的寬帶光熱轉(zhuǎn)化材料，其光熱轉(zhuǎn)換效率是衡量其光熱性能的重要指標(biāo)。以445納米，520納米，638納米和785納米的單色連續(xù)波激光作為光源，聚多巴胺膠體顆？梢杂行У貙⒐饽苻D(zhuǎn)化為熱能，其最佳光熱轉(zhuǎn)化效率可以達(dá)到45%左右。受益于聚多巴胺特有的表面粘性，面心立方晶相的金屬鈀納米顆粒(直徑為5納米左右) 可以均勻穩(wěn)定地分散在聚多巴胺粒子表面。鈀納米粒子本身也具有一定的光熱轉(zhuǎn)化性能，但主要的光熱效應(yīng)來(lái)源于聚多巴胺載體。 



圖二：聚多巴胺顆粒負(fù)載的金屬鈀納米催化劑的合成方法(A)及其掃描電鏡(B)、透射電鏡照片(C,D)和粒徑分布(E)。負(fù)載于188納米聚多巴胺顆粒上的鈀納米粒子的消光曲線(F)。單色光照射下的溫度變化曲線(G)和光熱轉(zhuǎn)化效率(H)。


  基于聚多巴胺的出色的光熱轉(zhuǎn)化性能和金屬鈀的催化活性，此項(xiàng)工作選用對(duì)硝基苯酚在甲酸銨作用下的轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)作為一個(gè)范例來(lái)研究光熱轉(zhuǎn)換對(duì)異相催化過(guò)程的增強(qiáng)效應(yīng)。時(shí)間分辨的紫外-可見(jiàn)吸收光譜測(cè)量結(jié)果提供了關(guān)于該反應(yīng)的詳細(xì)的動(dòng)力學(xué)信息。研究結(jié)果表明此催化反應(yīng)在室溫下(22℃)非常緩慢，但是其反應(yīng)速率隨溫度升高而顯著提高。根據(jù)阿倫尼烏斯公式，此反應(yīng)在無(wú)光照的條件下活化能為40.1 + 2.96 KJ· mol-1 。 



圖三：負(fù)載于聚多巴胺表面的鈀納米顆粒催化對(duì)硝基苯酚氫化反應(yīng)的示意圖(A)及反應(yīng)過(guò)程中吸光光譜的動(dòng)態(tài)變化 (B)。不同溫度下的暗反應(yīng)動(dòng)力學(xué)曲線(C)。反應(yīng)誘導(dǎo)時(shí)間(D)和反應(yīng)速率與溫度的關(guān)系曲線(E)。暗反應(yīng)的阿倫尼烏斯曲線和反應(yīng)活化能(F) 。

 

  基于反應(yīng)速率明顯受控于溫度的原理，對(duì)該反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)調(diào)控可以通過(guò)光熱轉(zhuǎn)化來(lái)實(shí)現(xiàn)。除傳統(tǒng)的加熱方法外，反應(yīng)體系的溫度還可以通過(guò)聚多巴胺的光熱轉(zhuǎn)化來(lái)精確控制。以785納米波長(zhǎng)的激光作為光源，反應(yīng)體系的熱平衡溫度隨入射光強(qiáng)度增強(qiáng)而升高。因此光照下的該反應(yīng)隨入射光強(qiáng)度增強(qiáng)而顯著加快。光照條件下的反應(yīng)活化能為43.7 ± 2.11 KJ· mol-1，與暗反應(yīng)的活化能基本保持一致。這表明動(dòng)力學(xué)的增強(qiáng)主要源自聚多巴胺的光熱效應(yīng)，而不是其他光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程造成的影響。在445納米，520納米及638納米波長(zhǎng)的光源照射下，均可通過(guò)光熱效應(yīng)來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)異相催化反應(yīng)過(guò)程的精確動(dòng)力學(xué)控制。



圖四：激光 (波長(zhǎng):785納米; 光強(qiáng)度:1.2瓦) 連續(xù)照射下催化氫化反應(yīng)的吸光光譜隨時(shí)間變化圖(A)以及反應(yīng)物濃度和溫度隨時(shí)間變化的曲線圖(B)。反應(yīng)體系的平衡態(tài)溫度(C)、反應(yīng)誘導(dǎo)時(shí)間(D)和反應(yīng)速率(E)與入射光強(qiáng)度的關(guān)系圖。光照條件下的阿倫尼烏斯曲線和反應(yīng)活化能(F)。

 

  此項(xiàng)工作表明聚多巴胺即可作為貴金屬納米催化劑的載體，又可通過(guò)光熱效應(yīng)使貴金屬納米催化劑的性能得到進(jìn)一步提升，充分展示了聚多巴胺膠體粒子在異相催化和能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域里的多功能性和巨大的應(yīng)用前景。


  本文第一作者為南卡羅來(lái)納大學(xué)化學(xué)和生物化學(xué)系博士研究生王子欣，論文通訊作者是南卡羅來(lái)納大學(xué)化學(xué)和生物化學(xué)系王輝教授。王教授課題組長(zhǎng)期致力于納米光學(xué)、表面增強(qiáng)光譜和納米顆粒表面分子動(dòng)態(tài)行為的研究。此項(xiàng)工作得到了美國(guó)化學(xué)會(huì)石油研究基金(American Chemical Society Petroleum Research Fund)的資助。此工作中所涉及的偏振共振同步光譜研究是與密西西比州立大學(xué)(Mississippi State University)張棟茂教授課題組合作完成的。


  相關(guān)成果以“Colloidal Polydopamine Beads: A Photothermally Active Support for Noble Metal Nanocatalysts”為標(biāo)題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces 上 (DOI: 10.1021/acsami.2c03183)。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.2c03183 

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（責(zé)任編輯：xu）
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