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四川大學(xué)鄧怡/楊為中/白丁團(tuán)隊(duì) Small：“醚”人的雙引擎抗菌植入體 - 生物異質(zhì)結(jié)工程化的聚醚醚酮用于感染性糖尿病骨整合
2022-09-12  來(lái)源：高分子科技

  糖尿病感染微環(huán)境（diabetic infectious micromilieu，DIM）存在兩大特點(diǎn)：由糖尿病導(dǎo)致的局部高葡萄糖水平、由感染導(dǎo)致的局部微酸性。這兩大特性都會(huì)導(dǎo)致骨代謝受影響、骨整合受到抑制，從而增加糖尿病患者植入體失敗的幾率、術(shù)后并發(fā)癥的風(fēng)險(xiǎn)。針對(duì)DIM這兩個(gè)特點(diǎn)，有必要設(shè)計(jì)一種植入體表面改性的方式，將弊端轉(zhuǎn)換為抗菌、成骨的引擎動(dòng)力，加強(qiáng)糖尿病感染微環(huán)境下的植入體骨整合效率。


  近日，四川大學(xué)鄧怡、楊為中團(tuán)隊(duì)在前期多功能“醚”人醫(yī)用特種植入體的基礎(chǔ)上（Adv. Sci., 2021, 8: 2101778; Chem. Eng. J., 2021, 422: 130094; Chem. Eng. J., 2022, 446: 137453），與華西口腔醫(yī)學(xué)院白丁團(tuán)隊(duì)共同開(kāi)發(fā)了“糖尿病感染微環(huán)境雙引擎”的植入體表面改性方法，將硫化銅（CuS）、氧化石墨烯（GO）生物異質(zhì)結(jié)（CuS/GO）和葡萄糖氧化酶（GOx）用于聚醚醚酮（polyetheretherketone，PEEK）植入體的表面改性（SP-Cu/G@GOx），用于 DIM 下的抗菌能力和促進(jìn)植入體的骨整合。


  在局部高血糖的微環(huán)境下，GOx能將葡萄糖分解為過(guò)氧化氫（H2O2）；在感染的微酸性環(huán)境下，異質(zhì)結(jié)通過(guò)類(lèi)芬頓反應(yīng)將產(chǎn)生的過(guò)氧化氫轉(zhuǎn)化為強(qiáng)殺菌的羥基自由基（·OH），由此組成了針對(duì)DIM的動(dòng)力雙引擎。此外，在光照條件下，異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的光熱（PTT）和光動(dòng)力（PDT）效應(yīng)進(jìn)一步增強(qiáng)抗菌效果；而銅離子和GO自身的成骨相容性在殺菌后發(fā)揮促進(jìn)骨整合的生物學(xué)效應(yīng)，最終實(shí)現(xiàn)了糖尿病感染微環(huán)境下成骨性能的提升（圖1）。


圖1


  作者通過(guò)水熱反應(yīng)成功制備了CuS/GO生物異質(zhì)結(jié)，并通過(guò)掃描電鏡、透射電鏡、XRD、拉曼光譜等手段證實(shí)其成功制備。與單純的硫化銅相比，生物異質(zhì)結(jié)的形貌更加豐富，而異質(zhì)結(jié)的形成加強(qiáng)了GO與CuS之間的電荷轉(zhuǎn)移，有效提高了光電子的生成（圖2）。



圖2


  穩(wěn)定的光熱和光動(dòng)力效應(yīng)是抗菌的環(huán)節(jié)之一，葡萄糖氧化酶和異質(zhì)結(jié)介導(dǎo)的雙引擎更是抗菌的重中之重。通過(guò)一系列的光熱和光動(dòng)力檢測(cè)，作者發(fā)現(xiàn)SP-Cu/G@GOx具有穩(wěn)定的光熱性能，并且能夠持續(xù)、有效地產(chǎn)生單線態(tài)氧、羥基自由基等具有強(qiáng)抗菌作用的ROS（圖3）。


圖3


  接著，作者通過(guò)一系列的抗菌實(shí)驗(yàn)證實(shí)SP-Cu/G@GOx的抗菌作用。這些結(jié)果表明，在生物異質(zhì)結(jié)的存在使得PEEK植入體的抗菌性能得到大幅度提升，而在加入GOx后，對(duì)細(xì)菌的殺傷能力進(jìn)一步增強(qiáng)。在非光照的條件下，SP-Cu/G@GOx植入體的抗菌能力是最強(qiáng)的；在施加光照后，由于光熱和光動(dòng)力的效應(yīng)，抗菌性能進(jìn)一步提升（圖4）。


圖4


  在初步驗(yàn)證材料的細(xì)胞相容性后，作者利用大鼠構(gòu)建了糖尿病感染的骨缺損模型，探究工程化的植入體在體內(nèi)的骨整合能力。在完成模型建立、植入手術(shù)及治療后，進(jìn)行了長(zhǎng)達(dá)8周的觀察，在期間記錄傷口感染情況和骨整合情況。通過(guò)micro-CT等一系列的觀察手段，作者觀察到SP-Cu/G@GOx在體內(nèi)優(yōu)異的抗菌作用和成骨效應(yīng)，工程化植入體周?chē)纬纱罅俊⒅旅艿男律牵▓D5）。這種糖尿病感染微環(huán)境響應(yīng)的雙引擎策略將有助于在未來(lái)臨床中對(duì)糖尿病患者、感染患者乃至糖尿病骨感染患者的治療提供幫助和思路。


圖5


  相關(guān)工作以“Bioheterojunction-Engineered Polyetheretherketone Implants With Diabetic Infectious Micromilieu Twin-Engine Powered Disinfection for Boosted Osteogenicity”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Small》上。鄧怡、楊為中為共同通訊作者，四川大學(xué)華西口腔醫(yī)學(xué)院李彬碩士研究生、舒睿副教授為文章的共同第一作者。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202203619

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