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江西師大周炳華/王志朋、華科大薛志剛 Adv. Funct. Mater. : 穩(wěn)定鋰離子沉積的自愈合、可回收聚合物電解質
2023-01-29  來源：高分子科技

  聚合物電解質存在因韌性不足發(fā)生脆裂的問題，其在電池組裝和循環(huán)過程中發(fā)生破裂后將嚴重影響鋰電池的電化學性能和使用壽命，甚至引發(fā)安全問題。為此，設計具有良好電化學性能的自愈合、可回收聚合物電解質對發(fā)展高性能鋰金屬電池技術具有重要意義。


  構建四重氫鍵網(wǎng)絡是制備了自愈合聚合物電解質材料的有效方法。然而，氫鍵是一類分子間作用力較弱的非共價鍵，其較低的鍵能導致自愈合聚合物電解質的力學性能偏低，難以抑制鋰枝晶的形成，從而降低了聚合物電解質的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，鋰沉積過程中鋰離子在自愈合聚合物電解質內(nèi)部和鋰金屬表面分布不均導致電解質與鋰金屬界面穩(wěn)定性下降仍然是一個富有挑戰(zhàn)性的問題。


  針對上述挑戰(zhàn)，江西師范大學周炳華博士、王志朋研究員聯(lián)合華中科技大學薛志剛教授利用硫醇和環(huán)氧基的熱引發(fā)開環(huán)反應，成功制備了具有優(yōu)異力學性能和界面穩(wěn)定性的基于動態(tài)硼酸酯鍵自愈合聚合物電解質（DB-SHPEs）。交聯(lián)網(wǎng)絡可有效改善聚合物電解質的力學性能，結構中動態(tài)硼酸酯鍵交聯(lián)網(wǎng)絡可通過交換反應實現(xiàn)聚合物網(wǎng)絡重排賦予電解質材料自愈合性能（圖1）。在材料受到外力或自身應力出現(xiàn)裂紋時能進行高效修復，延長鋰金屬電池的使用壽命。借助硼酸酯鍵中硼原子與陰離子的相互作用，促使鋰離子均勻分布于電解質內(nèi)部和鋰金屬表面，誘導形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質界面，從而有效提高了電解質材料與鋰金屬的界面穩(wěn)定性。 


圖1. DB-SHPEs的制備、自愈合機理以及硼酸酯與鋰鹽的相互作用示意圖。


  將兩個半圓電解質樣品進行接觸并小心按壓使其緊密接觸，60 oC下經(jīng)3 h后聚合物的斷裂界面基本消失，愈合后的聚合物膜可承受500 g的重量，表明DB-SHPEs具有良好的自愈合性能（圖2a-e）。此外，借助硼酸酯的交換反應，DB-SHPEs結構中的硼酸酯鍵能夠賦予聚合物電解質可回收和可加工性（圖2h）。回收后的聚合物電解質表現(xiàn)出穩(wěn)定的離子電導率，表明DB-SHPEs同時具有良好的可回收性能。 


圖2. DB-SHPEs的自愈合、可循環(huán)性能測試。


  聚合物電解質與電極之間的界面兼容性是影響鋰金屬電池的重要性能。采用Li/DB-SHPE-5/Li對稱電池的恒電流鋰沉積循環(huán)實驗評估DB-SHPE-5與鋰金屬的界面穩(wěn)定性。Li/DB-SHPE-5/Li對稱電池在0.1 mA cm-2電流密度下循環(huán)1200 h仍然表現(xiàn)出穩(wěn)定的極化曲線（圖3a）。為研究DB-SHPE-5基電池在不同電流密度下的倍率循環(huán)性能，對電池繼續(xù)施加0.1，0.2，0.5和1 mA cm-2的電流密度，循環(huán)超過500 h電池內(nèi)部無短路現(xiàn)象出現(xiàn)（圖3b）。結果表明，DB-SHPE-5與鋰金屬具有良好的界面穩(wěn)定性，可保證鋰金屬電池的長期循環(huán)穩(wěn)定性。 


圖3. Li/DB-SHPE-5/Li對稱電池的界面穩(wěn)定性表征。


  近日，該研究成果在線發(fā)表在國際知名期刊Advanced Functional Materials（Adv. Funct. Mater., 2023, 2212005）上。江西師范大學周炳華博士為論文的第一作者和通訊作者，王志朋研究員和華中科技大學薛志剛教授為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。


  論文信息：

  Binghua Zhou*, Tingzhi Deng, Chaolong Yang, Mingxi Wang, Huan Yan, Zhen Yang, Zhipeng Wang*, Zhigang Xue*. Self-Healing and Recyclable Polymer Electrolyte Enabled with Boronic Ester Transesterification for Stabilizing Ion Deposition. Adv. Funct. Mater., 2023, 2212005.

  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212005

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（責任編輯：xu）
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