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  柔性是有機(jī)太陽(yáng)能電池（OSCs）最顯著的特征之一。柔性OSCs具有輕質(zhì)、機(jī)械靈活等優(yōu)點(diǎn)，在可穿戴和便攜式電子設(shè)備方面顯示出巨大的應(yīng)用前景。近年來(lái)，優(yōu)化透明電極、活性層材料和器件結(jié)構(gòu)的協(xié)同努力已將柔性OSCs的能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）提高到14-17%。柔性聚合物基底是柔性OSCs的關(guān)鍵組成。目前，常用的柔性基底有PET、PEN、PI等，它們?cè)谕腹饴�、表面質(zhì)量和機(jī)械柔性方面的綜合表現(xiàn)使得它們?cè)?/span>柔性OSCs領(lǐng)域取得顯著進(jìn)展。然而，這些塑料基底通常是不可再生的石油基合成聚合物，不符合可持續(xù)發(fā)展和綠色社會(huì)的需求。生物基基底被認(rèn)為是柔性電子產(chǎn)品中石油基基底的一種理想的替代品。例如，由納米纖維素所制備的CNC基底和CNF基底，它們的平均透射率和表面質(zhì)量可以與商用塑料基底相媲美，但所獲得的OSCs的PCE遠(yuǎn)低于10%。此外，納米纖維素基底的脆性和水分散性無(wú)法在加工及使用過(guò)程中抵抗外力和溶劑侵蝕。因此，通過(guò)生物基可再生資源設(shè)計(jì)合成穩(wěn)定、高強(qiáng)度的柔性基底材料仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  近日，貴州大學(xué)材料與冶金學(xué)院謝海波教授，謝遠(yuǎn)鵬特聘教授團(tuán)隊(duì)利用生物質(zhì)木質(zhì)素衍生單體設(shè)計(jì)合成了具有α，ω-二烯官能團(tuán)的可聚合芳香族碳酸酯單體（2E）和具有α，Ω-四烯官能團(tuán)的芳香族縮醛單體（4E）。隨后通過(guò)與四硫醇單體（4SH）進(jìn)行硫醇-烯聚合反應(yīng)合成一系列柔性熱固性聚合物基底。通過(guò)改變4E單體的含量，優(yōu)化三元熱固性基底的綜合性能，獲得具有優(yōu)異機(jī)械性能，透過(guò)率，光滑表面，熱穩(wěn)定的生物基柔性基底，并運(yùn)用于柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池，器件獲得了15.41%的最佳PCE。以“Biobased Thermoset Substrate for Flexible and Sustainable Organic Photovoltaics”為題在《Advanced Functional Materials》上發(fā)表。文章通訊作者為謝海波教授和謝遠(yuǎn)鵬特聘教授，第一作者為貴州大學(xué)碩士研究生田景富，第一完成單位是貴州大學(xué)高分子材料與工程系。

  論文利用生物質(zhì)木質(zhì)素衍生單體丁香酚和香草醛，設(shè)計(jì)了具有α，ω-二烯官能團(tuán)的可聚合芳香族碳酸酯單體（2E）和具有α，Ω-四烯官能團(tuán)的芳香族縮醛單體（4E）。隨后通過(guò)與四硫醇單體（4SH）進(jìn)行簡(jiǎn)單的硫醇-烯點(diǎn)擊聚合反應(yīng)合成一系列柔性熱固性基底。4E具有更高的烯基官能度和剛性，調(diào)控2E和4E的比例可以調(diào)控三元熱固性基底的交聯(lián)密度，獲得不同的熱、力、光學(xué)性能（圖1）。隨著4E含量的提升，三元熱固性基底的交聯(lián)密度和拉伸強(qiáng)度增大，但透過(guò)率和斷裂伸長(zhǎng)率略有降低。當(dāng)4E含量為30%時(shí)，三元熱固性基底的交聯(lián)密度為750.1 mol m^-3，在400-800 nm波長(zhǎng)范圍的平均透過(guò)率大于90%，擁有55 MPa的優(yōu)異拉伸強(qiáng)度（圖2）。此外，硫醇-烯熱固性基底擁有均勻的表面形態(tài)，表面粗糙度約為3 nm。為更好地沉積柔性電子器件的后續(xù)層（電極、界面層和活性層，通常厚度在幾十到幾百納米之間）提供了良好的應(yīng)用條件。硫醇-烯熱固性基底在常規(guī)環(huán)境中具有優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，在80oC的3 M NaOH水溶液中80 min內(nèi)可以完全降解為小分子。三元硫醇-烯熱固性基底使用時(shí)穩(wěn)定且使用后可降解處理，避免對(duì)環(huán)境造成污染。優(yōu)化的三元硫醇-烯熱固性基底應(yīng)用于柔性OSCs。構(gòu)建柔性基底/PH1000/PEDOT:PSS/PM6:BTP-eC9/PNDIT-F3N/Ag器件結(jié)構(gòu)的柔性OSC�；谌獰峁绦曰椎�OSC獲得15.41%的PCE值，V_OC、FF和J_SC分別為0.84 V，73.07%和25.24 mA cm^-2，優(yōu)于PET基柔性OSC（圖3）。這項(xiàng)研究為優(yōu)化生物基柔性基底的性能提供了一種可行的方法，并強(qiáng)調(diào)生物基單體在柔性電子可持續(xù)柔性基底的設(shè)計(jì)和制備方面具有巨大的潛力。

圖2 不同4E含量的三元硫醇-烯熱固性基底的熱學(xué)、光學(xué)和機(jī)械性能。不同4E含量的三元硫醇-烯熱固性基底的a） 損耗因子， b）儲(chǔ)能模量，c）交聯(lián)密度，d）透光率曲線（插圖為含30%4E的三元硫醇-烯熱固性基底的真實(shí)照片），e）應(yīng)力-應(yīng)變曲線，f）最大拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率的統(tǒng)計(jì)結(jié)果。 

圖3 a) 具有柔性基底/PH1000/PEDOT:PSS/PM6:BTP-eC9/PNDIT-F3N/Ag器件結(jié)構(gòu)的柔性OSC的示意圖。b）PM6、BTP-eC9、PEDOT:PSS和PNDIT-F3N的化學(xué)結(jié)構(gòu)。c) PET和三元硫醇-烯熱固性基底柔性OSC的電流密度-電壓（J-V）曲線，以及d) 它們相應(yīng)的EQE光譜。

  相關(guān)研究鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.3c00621

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.3c00400

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/asia.202200503

  https://www.mdpi.com/2073-4360/12/3/586

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/py/d0py00291g

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/gc/d2gc02901d

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/gc/c9gc03926k

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2015/gc/c5gc01340b

  https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201801381

  文獻(xiàn)來(lái)源 Jingfu Tian, Yang You, Han Zhou, Haojie Li, Lin Hu, Yaozhu Tian, Haibo Xie*, Yuanpeng Xie*, Xiaotian Hu*., Biobased Thermoset Substrate for Flexible and Sustainable Organic Photovoltaics. Adv. Funct. Mater. 2024, 2400547.

  原文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202400547