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華科大張耀教授團(tuán)隊(duì) Macromolecules：殼聚糖-纖維素納米晶界面力學(xué)行為
2024-12-24  來源：高分子科技

  纖維素作為地球上最豐富的天然材料，具有輕質(zhì)、成本低、力學(xué)性能優(yōu)越和可降解等特點(diǎn)，在開發(fā)綠色可持續(xù)的復(fù)合材料方面受到了廣泛關(guān)注。由于納米纖維素具有較高的表面積體積比，納米纖維素與基體之間的相互作用會(huì)顯著影響纖維素復(fù)合材料的性能。殼聚糖作為第二豐富的天然材料，具有與纖維素相似的化學(xué)結(jié)構(gòu)，因此與纖維素具有很好的生物相容性而備受關(guān)注。目前實(shí)驗(yàn)制備的纖維素/殼聚糖復(fù)合材料表現(xiàn)出各種各樣的力學(xué)性能，殼聚糖的引入對(duì)納米纖維素力學(xué)性能的影響及其機(jī)理尚不清楚。


圖1. 纖維素/殼聚糖復(fù)合材料的界面結(jié)構(gòu)


  近期，華中科技大學(xué)航空航天學(xué)院工程力學(xué)系張耀教授團(tuán)隊(duì)利用全原子分子動(dòng)力學(xué)模擬方法表征了纖維素納米晶-纖維素納米晶表面(CNC-CNC)以及纖維素納米晶-殼聚糖表面(CNC-chitosan)的結(jié)構(gòu)以及分子運(yùn)動(dòng)能力，對(duì)比了CNC-CNC與CNC-chitosan表面的粘附能以及界面剪切響應(yīng)。相比于CNC-CNC界面，CNC-chitosan的界面強(qiáng)度下降但仍保持了相對(duì)較高的數(shù)值，CNC的親水面(110)和(010)在殼聚糖基體中的分散系數(shù)明顯優(yōu)于疏水性(100)表面（圖2）。界面剪切響應(yīng)表明，底層CNC在CNC-CNC界面表現(xiàn)出粘滑行為，而在CNC-chitosan-CNC體系中呈現(xiàn)平滑運(yùn)動(dòng)。隨著中間殼聚糖層厚度增大，CNC-chitosan-CNC體系模量逐漸降低，并與殼聚糖分子運(yùn)動(dòng)能力的倒數(shù)呈正比（圖3）。這項(xiàng)工作系統(tǒng)研究了殼聚糖對(duì)纖維素納米晶界面力學(xué)性能的影響，并為高性能纖維素納米晶/殼聚糖納米復(fù)合材料的設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。該工作以“Interfacial Mechanical Behavior of Cellulose Nanocrystals and Chitosan”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者是華中科技大學(xué)博士后鄭香蕊博士。該研究得到國家自然科學(xué)基金、國家資助博士后研究人員計(jì)劃以及湖北省博士后創(chuàng)新人才培養(yǎng)項(xiàng)目的支持。


圖2. (a) CNC-CNC界面與CNC-chitosan界面粘附能對(duì)比；(b) CNC在殼聚糖基體中的分散系數(shù)。


圖3. CNC-chitosan-CNC體系界面剪切響應(yīng)。


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于天然纖維素材料力學(xué)行為相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。纖維素材料具有優(yōu)異的力學(xué)性能以及可降解性，是制備環(huán)境友好型綠色功能材料的理想原料，在生物醫(yī)用、多功能傳感器、柔性電子、汽車制造、綠色建筑材料等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而目前這類材料普遍存在著機(jī)械強(qiáng)度不足和韌性不足的問題，這也導(dǎo)致它們的推廣與應(yīng)用受到了限制。理解纖維素的強(qiáng)韌性能及其機(jī)理，對(duì)于開發(fā)基于纖維素的綠色可再生材料具有重要的科學(xué)意義。在之前的工作中，團(tuán)隊(duì)利用多尺度計(jì)算模擬與實(shí)驗(yàn)表征研究了半柔性纖維網(wǎng)絡(luò)材料的粘附行為(Soft Matter, 2019, 15, 3807-3816)以及力學(xué)性能(Macromolecules, 2020, 53, 6123-6134)，揭示了以纖維素為主要成分的植物初生細(xì)胞壁的獨(dú)特力學(xué)行為及其機(jī)理(Science, 2021, 372 (6543), 706-711)，并對(duì)比了半柔性聚合物與柔性聚合物力學(xué)行為的差異(Extreme Mechanics Letters, 2024, 73, 102252)。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02323

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（責(zé)任編輯：xu）
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