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  快速冷卻液體可形成無(wú)序固體（即玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變），這在近幾十年被大量研究；但對(duì)其反過(guò)程（即玻璃態(tài)熔化）卻了解不多，也缺乏微觀實(shí)驗(yàn)研究。晶體熔化前通常具有表面預(yù)熔化現(xiàn)象，玻璃態(tài)是否也有類(lèi)似的預(yù)熔化現(xiàn)象？這個(gè)問(wèn)題之前尚未被提出。通常超穩(wěn)定玻璃才從表面熔化，超穩(wěn)定玻璃作為當(dāng)前玻璃態(tài)的研究熱點(diǎn)，尚未在膠體系統(tǒng)中制備出。以上三方面問(wèn)題可通過(guò)制備穩(wěn)定且可調(diào)的膠體玻璃并調(diào)節(jié)使其熔化來(lái)研究，并可揭示玻璃態(tài)熔化中在單粒子尺度上的結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)。

  香港科技大學(xué)物理系韓一龍教授團(tuán)隊(duì)近期發(fā)表文章Surface premelting and melting of colloidal glasses, Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf1101  (2023)，將可調(diào)吸引勢(shì)的膠體粒子氣相沉積形成玻璃，從單粒子精度上觀測(cè)玻璃表面行為和熔化，發(fā)現(xiàn)玻璃表面由于其結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)參量分別具有不同的穿透深度，可劃分為兩層 ，兩層的厚度都在逼近熔點(diǎn)時(shí)呈冪函數(shù)增長(zhǎng)，類(lèi)似晶體預(yù)熔化行為。并對(duì)比了玻璃與晶體表面預(yù)熔化和熔化的相似與不同，同時(shí)深入研究了玻璃熔化時(shí)的動(dòng)力學(xué)機(jī)理。

表一：晶體與膠體玻璃表面預(yù)熔化和熔化的比較。

  盡管液體到玻璃態(tài)（即無(wú)序固體）的轉(zhuǎn)變有大量研究，但其反過(guò)程即玻璃態(tài)熔化不是簡(jiǎn)單的逆過(guò)程，因此需要單獨(dú)研究。金屬玻璃，分子玻璃和高分子玻璃的實(shí)驗(yàn)揭示了熔化的宏觀行為，而對(duì)熔化微觀行為的了解主要來(lái)自最近幾篇模擬的文章。這些研究發(fā)現(xiàn)，普通玻璃從內(nèi)部熔化，但是超穩(wěn)定玻璃像晶體一樣從表面熔化。其微觀行為還缺乏實(shí)驗(yàn)研究。

  微米膠體粒子可視作大原子，它們?cè)谀z體玻璃內(nèi)部的熱運(yùn)動(dòng)可以在光學(xué)顯微鏡下直接觀測(cè)，因此是研究玻璃態(tài)的有力模型系統(tǒng)。本文利用具有可調(diào)吸引勢(shì)的膠體粒子，通過(guò)降低粒子間吸引勢(shì)強(qiáng)度來(lái)熔化玻璃。單粒子精度的測(cè)量顯示幾種結(jié)構(gòu)量和動(dòng)力學(xué)量在表面具有不同穿透深度（圖一），即兩個(gè)表面層，類(lèi)似的兩層表面在重力沉積膠體玻璃的過(guò)程中（Nat. Commun. 2017, 8, 362）以及高分子玻璃中（Sci. Adv. 2022, 8, eabq5295）也被觀測(cè)到。其中一個(gè)表面薄層是液體，在恒溫下穩(wěn)定，所以可看作預(yù)熔化。兩個(gè)表面層厚度與表面結(jié)構(gòu)量隨溫度變化都滿足冪函數(shù)（圖二），這與晶體表面預(yù)熔化類(lèi)似。當(dāng)溫度略低于熔點(diǎn)時(shí)，晶體表面出現(xiàn)平衡態(tài)液體層的行為被稱(chēng)為預(yù)熔化，比如零下幾度時(shí)，冰的表面預(yù)熔化對(duì)滑冰很有幫助；當(dāng)溫度達(dá)到或高于熔點(diǎn)時(shí)，晶體表面的液體向內(nèi)部擴(kuò)張的行為被稱(chēng)為表面熔化。玻璃的表面熔化行為缺乏單粒子尺度的觀測(cè)。是否存在預(yù)熔化也未曾有過(guò)報(bào)道。

  快速變溫造成熔化的生長(zhǎng)前沿行為與晶體熔化類(lèi)似。表一總結(jié)了膠體玻璃與晶體表面預(yù)熔化與熔化的相似與不同。此外相對(duì)于三維系統(tǒng)，二維系統(tǒng)中存在的長(zhǎng)波擾動(dòng)導(dǎo)致單層與多層晶體的表面預(yù)熔化行為不同（Nature 2016, 531, 485; Soft Matter 2021,  17, 688）。而單層和多層膠體玻璃的熔化行為沒(méi)看到顯著差別。另外，局域結(jié)構(gòu)量與動(dòng)力學(xué)量的關(guān)系隨玻璃表面深度變化顯示出從冪律到指數(shù)的轉(zhuǎn)變，表明玻璃從脆性表面到剛性?xún)?nèi)部的轉(zhuǎn)變。單粒子尺度的觀測(cè)還揭示了協(xié)同重排區(qū)域的形貌與運(yùn)動(dòng)。這些玻璃表面預(yù)熔化與熔化的觀測(cè)與分析，促進(jìn)了對(duì)玻璃態(tài)及其熔化的認(rèn)識(shí)，發(fā)現(xiàn)了晶體與玻璃表面預(yù)熔化與熔化的相似性。

圖一：（A）在27.0°C下單層膠體玻璃表面區(qū)域。紅色表示運(yùn)動(dòng)劇烈。（B）兩個(gè)結(jié)構(gòu)量（密度，結(jié)構(gòu)熵）與三個(gè)動(dòng)力學(xué)量隨表面深度的分布顯示兩個(gè)表面層。

圖二：膠體玻璃表面層厚度（A）與結(jié)構(gòu)量（B）隨溫度呈冪律變化。為玻璃熔化溫度。下標(biāo)“mono”和“tri”分別表示單層和三層的準(zhǔn)二維膠體玻璃。

  香港科技大學(xué)物理系博士研究生章琪是本文第一作者，韓一龍教授是本文通訊作者。

  原文鏈接：Surface premelting and melting of colloidal glasses,Qi Zhang, Wei Li, Kaiyao Qiao, Yilong Han Science Advances 2023, 9, eadf1101

  https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf1101