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  許多聚合物復(fù)合材料由柔軟的彈性體基質(zhì)和剛性的納米顆粒組成，這些材料通常具有優(yōu)越的性能，并已經(jīng)被廣泛使用。將納米顆粒嵌入彈性體基質(zhì)通常需要高強度的混合過程，強剪切會切斷聚合物鏈、并降低材料性能。納米復(fù)合材料也可以通過混合單體并聚合的方式實現(xiàn)，但單體通常具有揮發(fā)性和毒性，使得納米復(fù)合材料的制造不能在露天下進行。

  哈佛大學鎖志剛院士課題組提出一種通過混合聚合物乳液制造聚合物橡膠-玻璃納米復(fù)合材料的辦法（圖1）。作者分別制備了橡膠態(tài)聚合物乳液和玻璃態(tài)聚合物乳液。每個乳膠粒中，每根聚合物鏈都與硅烷偶聯(lián)劑共聚。當水蒸發(fā)時，玻璃態(tài)乳膠粒保持形狀，而橡膠態(tài)乳膠粒流動以形成連續(xù)的基質(zhì)；同時，硅烷偶聯(lián)劑緩慢鍵合，將橡膠鏈交聯(lián)，并將橡膠鏈和玻璃態(tài)納米顆粒相互連接，構(gòu)建了納米復(fù)合網(wǎng)絡(luò)。這種制造方法避免了高強度的混合過程，在橡膠態(tài)基質(zhì)內(nèi)，聚合物長鏈稀疏地共價交聯(lián)，鏈纏結(jié)點數(shù)遠大于交聯(lián)點數(shù)。 

圖1. 通過混合乳液法制造聚合物橡膠-玻璃納米復(fù)合材料

圖2. 偶聯(lián)劑化學的引入穩(wěn)定了材料的微觀結(jié)構(gòu)

圖3. 聚合物玻璃納米顆粒提高復(fù)合材料的模量

  玻璃態(tài)納米顆粒的滲流結(jié)構(gòu)使得納米復(fù)合材料抵抗裂紋擴展。材料既硬又強韌、抗疲勞。在單軸拉伸下，即使存在預(yù)切裂紋，樣品仍然可以被拉伸至超過5倍原長（圖4）。在拉伸的過程中，起初尖銳的裂紋鈍化，鈍化的裂紋進一步分叉，分叉的裂紋在與預(yù)切裂紋垂直的方向上擴展。裂紋的鈍化和分叉極大地緩解了裂紋尖端的應(yīng)力集中。納米復(fù)合材料可以實現(xiàn)~100 kJ m^-2的斷裂韌性。

圖4. 納米復(fù)合材料在單向載荷中抵抗裂紋擴展

圖5. 納米復(fù)合材料在循環(huán)載荷中抵抗裂紋擴展

圖6. 納米復(fù)合材料和現(xiàn)有聚合物材料的性能對比

圖7. 混合乳液法適用于各種露天制造工藝

  總結(jié)：混合乳液法使用聚合物乳膠粒作為納米復(fù)合材料的構(gòu)建單元。偶聯(lián)劑化學的引入連接了不同種類的聚合物鏈，構(gòu)建了納米復(fù)合網(wǎng)絡(luò)、穩(wěn)定了微觀結(jié)構(gòu)、增強了力學性能�；旌夏z乳法避免了納米復(fù)合材料制造過程中的高強度混合，使最終材料中的聚合物保持了鏈長。橡膠態(tài)長鏈和玻璃態(tài)納米顆粒米的復(fù)合結(jié)構(gòu)在多尺度上增強模量并分散應(yīng)力，使納米復(fù)合材料同時實現(xiàn)了高模量、高韌性、高疲勞閾值。這種設(shè)計原則適用于各種聚合物，適用于各種露天制造工藝，并且可以啟發(fā)多功能納米復(fù)合材料的制造。

  原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2322684121