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圖1. （a）聚合物單分子薄膜密度依賴；（b）自組裝單層和迭代單體結(jié)構(gòu)；（c）電化學(xué)迭代過程；（d）聚合物單分子結(jié)晶薄膜制備；（d）聚合物單鏈制備。

  宏觀尺度聚合物結(jié)晶材料理論上要求具有單一取向聚合物排列，而聚合物單分子薄膜是實現(xiàn)這一材料的可能途徑。如上圖a所示，厚度和分子長度相當?shù)睦硐刖酆衔飭畏肿颖∧�，難以通過常用聚合物表面接枝和表面引發(fā)聚合兩種方法實現(xiàn)。表面接枝得到的聚合物密度很低，而表面自由基引發(fā)實際引發(fā)效率非常低。例如，表面引發(fā)聚合制備PMMA單分子薄膜，其表面活性位點只有約10 ~ 30%發(fā)生聚合，薄膜厚度為理論長度的40%。半剛性聚噻吩單分子薄膜厚度也僅為分子長度的63%。至今為止，表面引發(fā)聚合得到復(fù)雜結(jié)構(gòu)和光電功能化聚合物還十分困難，這是由于合成過程受空間動力學(xué)和統(tǒng)計學(xué)限制。

圖2. （a）聚合物單分子薄膜XRD；（b）電活性和非電活性共組裝單層調(diào)控制備；（c）單分子力譜；（d）統(tǒng)計模量；（e）EGaIn測試示意圖；（f）聚合物長度和偏壓依賴導(dǎo)電；（g）聚合物長度依賴的電流密度；（h）聚合物單分子結(jié)晶薄膜和其無定形電化學(xué)聚合薄膜的電流密度比較。

圖3. （a）聚合物單分子的氧化還原態(tài)；（b-d）二聚體偏壓依賴的憶阻行為；（e,f）六聚體的憶阻行為；（g,h）十聚體的憶阻行為；（f）聚合物長度和偏壓依賴導(dǎo)電；（i）十聚體的偏壓依賴的憶阻開關(guān)比。

  單分子材料功能調(diào)控和器件產(chǎn)率仍然制約著單分子器件的發(fā)展。聚合物單分子與小分子單層相比具有更高的器件產(chǎn)率，同時也滿足了器件小型化和低功耗要求。研究表明，聚合物單分子具有豐富的氧化還原態(tài)，不僅表現(xiàn)了偏壓依賴的憶阻行為，而且還表現(xiàn)了分子長度依賴的憶阻行為。金屬配合物單體組成和序列可控聚合物單分子材料將進一步豐富憶阻行為和信息密度是可預(yù)測的。

  論文合作者包括：廈門大學(xué)洪文晶教授（EGaIn）、西南交通大學(xué)崔樹勛教授（單分子力譜）及化學(xué)所李書沐副研究員（質(zhì)譜）。